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绪论 1

0-1 大气环境化学的内容、范围和特点 1

0-2 大气环境化学的一般研究方法 3

一、现场实测 3

二、实验室研究 3

三、模式计算 6

0-3 大气环境化学的发展动向 6

0-4 本书的内容与章节安排 7

一、地球大气环境概貌 7

二、大气中对环境有影响的组分 7

三、对流层化学 8

四、平流层化学 8

参考文献 8

第一章 地球的天然大气环境 9

1-1 地球大气层的形成 (简述) 9

一、地球形成阶段 9

二、大气圈由还原性气氛变为氧化性气氛 10

三、大气圈今日面貌的形成 10

1-2 大气层垂直结构 11

一、按气温垂直分布分层--热分层 11

二、按大气化学成分垂直分布分层 12

三、按大气电离状态的垂直分布分层 13

1-3 大气的能量来源 13

一、太阳辐射 13

二、大气成分对太阳辐射的吸收 14

三、地球与大气的能量平衡 15

1-4 地球的大气组成 16

一、大气组分的源、汇和气体循环 16

二、停留时间 18

三、大气组成的分类 20

1-5 大气中的自由基 21

一、OH和HO2自由基在大气中的浓度 21

二、OH和HO2自由基的来源 22

三、OH和HO2自由基的汇与相互间的转化 23

四、OH自由基的重要性 24

1-6 大气组分浓度表示方法 25

一、ppm(百万分之一)、pphm(一亿分之一)，ppb(十亿分之一)、ppt(万亿分之一)表示法 25

二、个数/cm3表示法 25

三、mg/m3、μg/m3表示法 26

参考文献 27

第二章 环境大气中的重要污染物 28

2-1 大气污染物的来源 29

一、人为源(或人为污染源) 29

二、天然源 31

2-2 大气污染物的汇机制 31

一、干沉降(干去除) 32

二、湿沉降(湿去除) 32

三、化学反应去除 32

四、向平流层输送 32

2-3 含硫化合物 32

一、二氧化硫(SO2) 32

二、H2S和低价硫化合物 33

三、低价态硫化物在大气中的性质 35

四、硫的全球循环 36

五、含硫化合物的环境浓度 37

2-4 含氮化合物 37

一、氧化亚氮(N2O) 38

二、一氧化氮和二氧化氮(氮氧化物NOx) 38

三、氨(NH3) 41

四、氮的大气循环 41

五、含氮化合物的环境浓度 42

2-5 含碳化合物 43

一、碳的氧化物--CO和CO2 43

二、碳氢化合物(HC) 48

2-6 含卤素化合物 53

一、卤代烃 53

二、其他含氯化合物 58

三、氟化物 59

四、卤素的循环 60

2-7 光化学氧化剂 Ox 和臭氧 O3 60

一、臭氧(O3) 60

二、过氧乙酰基硝酸酯(PAN) 66

参考文献 68

第三章 对流层大气中的气相化学转化 70

3-1 大气光化学反应基础 70

一、光化学定律 70

二、光化学的初级过程和量子产额 71

三、光化辐射和光化通量 75

四、光化学反应速度 78

五、NO2的光解常数 80

3-2 大气中重要气体的光吸收 84

一、二氧化氮的吸收特性 85

二、O3的光吸收 87

三、SO2的光吸收 89

四、HCHO的光吸收 90

3-3 NO、NO2和O3的基本光化学循环 90

3-4 对流层清洁大气中的化学和光化学过程 92

一、清洁大气中的基本化学过程 92

二、NO在清洁大气化学过程中的作用 93

3-5 有机物的大气化学反应 94

一、寿命与半寿期 95

二、与OH基的反应 97

三、与O3的反应 103

四、与NO3的反应 106

五、含氧有机物的反应 108

3-6 含氮化合物的化学 110

一、NO的化学反应 110

二、NO2的化学反应 112

三、亚硝酸(HONO)的化学反应 113

四、硝酸(HNO3)的化学反应 114

五、过氧乙酰基硝酸酯(PAN) 114

六、烷基硝酸酯(RONO2) 115

3-7 有机物--NOx--空气体系中的化学--光化学烟雾 116

一、光化学污染(烟雾)的化学特征 116

二、光化学烟雾形成的简化机制 119

三、有机物的反应(活)性 121

四、臭氧生成的等浓度曲线 121

3-8 含硫化合物在气相中的氧化 123

一、二氧化硫的氧化 123

二、低价硫化物的氧化 126

参考文献 128

第四章 大气污染化学模式 131

4-1 光化学烟雾形成的化学动力学机理 131

一、特定化学机理 133

二、归纳化学机理 135

4-2 大气中SO2氧化机理及氧化速度的估算 144

一、光化学氧化 144

二、均相氧化 146

三、液相氧化 148

四、SO2在颗粒物表面上的氧化 150

4-3 化学反应机理中物种浓度的计算 150

一、拟稳态近似处理 151

二、Gear数值计算法 153

三、Runger-Kutta-Merson法(简称RKM法) 155

四、Sklarew 法(简称SK法) 156

五、小参数法(SPM) 156

4-4 复杂化学反应机理的特性分析 158

一、计数物种的概念 159

二、计数物种分析法的应用 160

参考文献 163

第五章 气溶胶化学 164

5-1 引言 164

一、基本概念 164

二、气溶胶粒子的来源与汇 166

三、气溶胶粒子对人体的危害 169

5-2 气溶胶的粒径分布 171

一、气溶胶粒径分布函数的表示方法 171

二、气溶胶粒子的三模态及其特性 174

5-3 气溶胶粒子的成核作用 177

一、气溶胶粒子的均相成核--由气体分子形成新核 177

二、气溶胶粒子的非均相成核 181

5-4 气溶胶粒子的化学组成 182

一、气溶胶粒子中的离子成分 183

二、气溶胶粒子中的有机物--颗粒有机物 187

三、气溶胶粒子中的多环芳烃 191

四、气溶胶粒子中的微量元素 202

5-5 气溶胶粒子污染来源与贡献的研究 203

一、相对浓度法 204

二、富集因子(EF)法 207

三、相关分析法 209

四、化学元素平衡法(CEB) 210

五、因子分析法 214

参考文献 224

第六章 酸沉降化学 226

6-1 引言 226

6-2 酸雨研究概况 227

6-3 降水的化学性质 228

一、降水的化学组成 229

二、降水的pH值 232

三、降水化学组成的时空变化 237

四、降水中离子成分的相关性 242

6-4 降水的酸化过程 245

一、质量传输动力学 246

二、云内清除过程 248

三、云下清除过程 251

四、云内和云下清除过程的比较 257

6-5 大气水相中酸性物质的形成 258

一、酸性物质在气相中的转化反应 259

二、气、液吸收平衡和液相化学平衡 260

三、大气中的液态水 264

四、大气水系统中的化学 267

五、液相硫化学反应动力学 271

六、液相氮化学反应动力学 277

七、液滴中各物种浓度的变化 278

6-6 雾、露、霜的化学组成 280

6-7 干沉降 283

参考文献 286

第七章 平流层化学 289

7-1 平流层化学发展概况 291

7-2 平流层化学简述 291

一、平流层臭氧的基本光化学反应 291

二、各活性物种的源、汇和储库 293

7-3 大气中源气体及其他气体的变化对平流层臭氧的影响 299

一、含氯氟烃类 299

二、含氮化合物 302

三、甲烷(CH4) 305

四、二氧化碳(CO2) 305

五、溴(Br) 307

7-4 南极“臭氧洞”现象及其解释 308

一、臭氧“洞”的发现 308

二、南极臭氧洞现象的解释 310

三、有关臭氧洞形成的化学机制 310

四、有关臭氧洞形成的动力学机制与光化学机制 312

7-5 臭氧浓度的全球趋势 313

参考文献 315

第八章 大气放射性污染 317

8-1 大气放射性概述 317

一、放射性 317

二、放射性衰变 318

三、核反应 319

四、放射性量度单位 320

五、大气放射性物质的类型 321

8-2 大气的天然放射性 322

一、宇宙辐射 322

二、宇生放射性核素 324

三、陆生气体放射性核素 326

四、大气天然辐射源当前的照射状况 328

8-3 大气的放射性污染 329

一、人工放射性物质的来源 329

二、大气放射性污染物的归宿 334

三、大气放射性污染对人的危害 335

参考文献 336

附录一 电磁波谱各波段的典型波长、频率、波数和能量 337

附录二 近似键裂解能 337

附录三 气相反应中的一些常见转换因子 340

附录四 大气中一些有机化合物同OH、O3和NO3在室温(298K)下的速度常数 341

附录五 一些基本物理常数 342

附录六 用于构成十进倍数和分数单位的词头 343