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1 化学反应体系的工程分析 1

1.1 反应体系的化学计量学分析 1

1.1.1 化学计量方程 2

1.1.2 独立反应数 3

1.1.2.1 化学计量系数矩阵法 4

1.1.2.2 原子矩阵法 6

1.1.3 复杂反应体系的物料衡算和能量衡算 8

1.1.4 复杂反应体系的化学计量学分析 11

1.2 反应体系的化学平衡分析 15

1.2.1 化学平衡分析的意义 15

1.2.2 单一反应体系的化学平衡分析 17

1.2.3 复杂反应体系的化学平衡计算 21

1.3 工程反应动力学及其数学描述 25

1.3.1 反应速率的定义 25

1.3.2 反应动力学模型的分类 26

1.3.2.1 机理的动力学模型 26

1.3.2.2 半机理的动力学模型 27

1.3.2.3 经验的动力学模型 28

1.3.3 均相反应动力学 29

1.3.3.1 温度对反应速率的影响 29

1.3.3.2 浓度对反应速率的影响 32

1.3.4 非均相反应动力学 33

1.3.5 两类反应动力学方程的评价 37

1.4 工程反应动力学的实验研究方法 39

1.4.1 实验反应器 39

1.4.1.1 积分反应器 40

1.4.1.2 微分反应器 41

1.4.1.3 无梯度循环反应器 42

1.4.1.4 脉冲反应器 44

1.4.1.5 瞬态响应反应器 45

1.4.1.6 实验反应器的比较 46

1.4.2 实验的规划和设计 46

1.4.3 实验数据处理 48

1.4.3.1 模型筛选 48

1.4.3.2 实验数据拟合 48

1.4.3.3 模型的显著性检验 55

1.4.4 序贯实验设计 56

1.4.4.1 模型鉴别的序贯实验设计 56

1.4.4.2 参数估计的序贯实验设计 58

1.5 单分子可逆反应网络的动力学分析 60

1.5.1 Wei-Prater法的实质 62

1.5.2 单分子可逆反应体系的几何特征 65

1.5.3 速率常数矩阵的特征方向 67

1.5.4 自然体系和特征体系之间的组成变换 72

1.5.5 特征根的确定和反应速率常数的计算 75

1.5.6 单分子可逆反应体系的一种工程模型 79

1.6 复杂反应体系的集总动力学模型 81

1.6.1 集总动力学模型的概况 81

1.6.2 一个实例：催化裂化集总动力学模型 82

1.6.2.1 催化裂化简介 82

1.6.2.2 三集总模型 83

1.6.2.3 十集总模型 87

1.6.3 集总方法的理论分析 89

1.6.3.1 作为离散体系的集总理论分析 90

1.6.3.2 作为连续体系的集总理论分析 92

1.6.4 实际集总的一般原则 97

参考文献 98

习题 101

2 均相反应器分析 105

2.1 理想间歇反应器 106

2.1.1 特征反应时间 106

2.1.2 间歇反应器的物料衡算和能量衡算方程 107

2.1.3 末期动力学和配料比的影响 112

2.1.4 间歇反应器的最优反应时间 117

2.2 理想连续流动反应器 120

2.2.1 活塞流反应器 120

2.2.1.1 活塞流反应器的物料衡算和能量衡算方程 120

2.2.1.2 最优反应温度和最优反应温度序列 124

2.2.2 全混流反应器 127

2.2.3 理想流动反应器的比较 131

2.2.4 理想反应器的组合和操作方式的选择 134

2.3 非理想连续流动反应器 138

2.3.1 分散模型 138

2.3.2 多级全混釜串联模型 141

2.4 全混流反应器的热稳定性 142

2.4.1 热稳定性的基本概念 142

2.4.2 全混釜热稳定性的定态分析 145

2.4.3 全混釜热稳定性的动态分析 150

2.4.4 全混流反应器的开车 159

参考文献 161

习题 162

3 非均相反应过程分析 165

3.1 非均相反应过程的传递特征和处理方法 165

3.1.1 非均相反应过程的传递特征 165

3.1.2 本征动力学与表观动力学 166

3.2 气固相催化反应过程 167

3.2.1 外部传质和传热的影响 168

3.2.1.1 等温外部效率因子 168

3.2.1.2 非等温外部效率因子 175

3.2.1.3 外部传递对复杂反应选择性的影响 177

3.2.1.4 外部传递引起的催化剂颗粒的多重定态 184

3.2.2 内部传质和传热的影响 186

3.2.2.1 等温条件下的内部效率因子 186

3.2.2.2 非等温条件下的内部效率因子 195

3.2.2.3 内部传递对复杂反应选择性的影响 200

3.2.3 外部传递和内部传递的综合影响 203

3.2.3.1 等温条件下的总效率因子 203

3.2.3.2 非等温条件下的总效率因子 205

3.2.3.3 反应相内、外的温度梯度分布 207

3.3 气液相反应过程 210

3.3.1 气液反应过程的基本方程 210

3.3.2 拟一级不可逆反应 213

3.3.3 不可逆飞速反应 217

3.3.4 二级不可逆反应 220

3.4 流固相非催化反应过程 223

3.4.1 基本特征 223

3.4.2 一般模型 226

3.4.3 缩核模型 230

3.4.3.1 缩核模型的计算 231

3.4.3.2 速率控制步骤的判别 234

3.5 气液固三相反应过程 236

参考文献 243

习题 244

化学反应器分析 248

4.1 气固相反应器的分类和选型 249

4.1.1 固定床反应器 249

4.1.2 流化床反应器 252

4.1.3 移动床反应器 255

4.1.4 气固相反应器的选型 255

4.2 固定床反应器的热特性 261

4.2.1 绝热固定床反应器的多重定态和热稳定性 261

4.2.2 列管式固定床反应器的热稳定性 263

4.2.3 列管式固定床反应器的参数敏感性 269

4.2.4 自热式固定床反应器 273

4.3 气液相反应器的分类和选型 277

4.3.1 填料塔 278

4.3.2 喷洒塔 279

4.3.3 板式塔 280

4.3.4 鼓泡塔 281

4.3.5 通气搅拌釜 281

4.3.6 气液反应器的选型 283

4.4 化学反应器中的微观混合 286

4.4.1 反应物系的混合状态 286

4.4.2 微观混合对简单反应转化率的影响 289

4.4.3 微观混合对快速反应产物分布的影响 295

4.5 混合与聚合反应器选型 297

4.5.1 聚合反应的特点 297

4.5.2 返混对聚合物分子量分布的影响 299

4.5.3 微观混合对聚合物分子量分布的影响 301

参考文献 305

习题 307

5 反应器数学模型 310

5.1 数学模型方法概述 310

5.1.1 数学模型方法的特征和工作步骤 311

5.1.2 反应器数学模型的分类 313

5.2 建立反应器数学模型的方法 313

5.2.1 机理性模型 313

5.2.1.1 以反应器为对象的描述方法 313

5.2.1.2 以反应物料为对象的描述方法 316

5.2.1.3 微元特性衡算模型 316

5.2.2 经验关联模型 320

5.3 理想混合反应器的计算——代数方程模型的解法 322

5.4 固定床反应器的计算(一)——常微分方程初值问题的解法 328

5.4.1 Rungc-Kutta法 329

5.4.2 绝热固定床反应器的计算 332

5.5 固定床反应器的计算(二)——常微分方程两点边值问题的解法 337

5.5.1 打靶法 339

5.5.2 正交配置法 343

5.6 固定床反应器的计算(三)——偏微分方程的解法 350

5.6.1 拟均相二维模型 350

5.6.2 Crank-Nicholson法(隐式差分法) 352

参考文献 360

习题 362